Az 1332–37-es pápai dézsma behajtásának jegyzőkönyvében már szerepel Csíkszentsimon neve. Csíkszentsimon és Csatószeg egy plébániát alkotott, de két egyházközségből állott. A templomot a két község közösen építette a csatószegiek területére. Valószínű, hogy az eredeti templom építésekor még nem tettek nagy különbséget a két település, Szentsimon és Csatószeg között. Még valószínűbb, hogy Csíkszentsimon községnek egyik kis szegeletét hívták Csatószegnek. A közös templom Szent Simon és Júdás tiszteletére épült. A 19. században is hivatalosan még csak a szentsimoni plébánia szerepel. Szentsimonon 1713-ban már létezett a Szent László tiszteletére épített kápolna, ahol Ilyés András püspök misézett és bérmált. A jelenlegi szentsimoni templom is Szent László tiszteletére épült. Endes Miklós alkirálybíró adományozta a telket, melyre a közösség építette a templomot saját költségén. A templomépítés 1823-ban kezdődött és 1835-ig tartott, Csíktusnádi Kovács Miklós püspök szentelte fel. A szentsimoni hívek régóta vágyakoztak arra, hogy Csatószegtől teljesen külön álló plébániájuk legyen, és már 1884-ben gondoltak a különválásra. Az volt a gyakorlat, hogy Szentsimonban legtöbbször a káplánok végezték az egyházi teendőket. 1959-ben lett önálló plébánia, teljesen különvált Csatószegtől. Csíkszentsimon első helyben lakó papja Szabó Sándor, az addigi csatószegi segédlelkész lett. 1868-tól katolikus iskolája volt, amelyet 1948-ban államosítottak.